量子相干利于MoS2/MoSe2范德瓦尔斯异质结电荷分离

二维金属硫族化合物(MX₂, M=Mo, W; X= S, Se)由于其优异的电子和光学性质，在光催化及光伏领域具有重大的应用情景。为了实现高效的光电转换，光激发的电子-空穴对必须分离为自由的电子和空穴。由于MX₂中电子-空穴库伦相互作用比电荷分离的驱动力大，研究人员普遍认为MX₂及其异质结的电荷分离效率低。然而，大量的实验却发现与之相反的现象，及在众多MX₂异质结中观测到层间超快电子和空穴转移，从而实现电子-空穴对的有效分离。但是促使MX₂异质结电荷有效分离的内在物理原因一直存在争论。

最近，化学学院龙闰及南加州大学的Prezhdo教授合作，利用含时密度泛函理论结合非绝热动力学计算，详细研究了MoS₂/MoSe₂范德瓦尔斯异质结的关键电子态间的量子退相干时间、电荷密度分布和电子、空穴转移动力学，提出电子态之间的量子相干有利于施主-受主电荷离域化，促进电荷分离。同时，研究指出了电子转移比空穴转移快的微观原因。而该研究为理解二维金属硫化物半导体材料的光诱导的非平衡态电子-空穴对有效分离提供了十分有价值的观点。