过渡金属二硫化物以及TiO2均为制备光电器件非常有潜力的材料，各有其优缺点。如MoS2有合适的带隙，可以吸收可见光，但是电子-空穴结合能大，抑制了光生载流子的分离。TiO2稳定、无毒，元素地壳含量丰富，是一种优良的光电材料和光催化剂。遗憾的是较大的带隙使之只具有紫外光活性，极大限制了其广泛有效的应用。为了发挥过渡金属二硫化物和TiO2各自的优点，扬长避短，将二者结合起来制备成异质结可以吸收可见光，促进电荷分离，降低电子-空穴复合。
最近，我院龙闰博士、方维海院士与南加州大学Prezhdo教授合作，利用含时密度泛函理论结合非绝热动力学计算，研究了MoS2/TiO2体系中光诱导的电荷转移、能量弛豫以及电子-空穴复合等过程。计算表明，在界面处，由于极化形成电场，使得电荷分离在光激发的过程中已经发生。由于MoS2独特的S-Mo-S三层结构，使得S原子只对高能量激发态有贡献，加之TiO2的态密度随能量升高而增加，两者协同增强非绝热耦合强度和转移率，使得能量高的激发态比能量低的激发态电子转移时间短。同时，较弱的施主-受主耦合作用，使得电荷转移的过程要慢于能量弛豫。这解释了实验上观测到的注入电子主要为热电子这一现象。此外，弱的范德华相互作用则有利于电子-空穴保持分离状态。该研究指出尽管MoS2/TiO2异质结中的电子-空穴对寿命长，但是相对较慢的电荷分离过程仍给该体系的实际使用带来一定的问题。该文章的第一作者是北师大化学学院硕士一年级学生魏雅清，通讯作者为龙闰博士。
Nano Lett. 2017, DOI: 10.1021/acs.nanolett.7b00167
这一研究成果发表于《Nano Lett.》: Weak Donor−Acceptor Interaction and Interface Polarization Define Photoexcitation Dynamics in the MoS2/TiO2 Composite: Time Domain Ab Initio Simulation
