理论指导设计表面功能化Ti3C2Tx MXene基异质结及锂氧气电池性能
锂氧气电池具有3500 Wh/kg的超高理论能量密度，极具应用潜力。但由于放电产物Li2O2绝缘且难溶，导致电极反应动力学缓慢，限制氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）的进行，造成电池充放电过电位高、循环稳定性差等问题。ORR/OER双功能电催化剂的开发有望解决这一关键问题，促进锂氧气电池的发展。
基于此，北京师范大学化学学院李会峰副教授、孙根班教授课题组以高导电性MXene为基础，借助密度泛函理论（DFT）设计了表面功能化的氮掺杂TiO2/Ti3C2Tx异质结构，该异质结构具有较高的电导率和高活性的电催化活性位点，有利于电极反应的进行。通过对N-TiO2/Ti3C2Tx异质结活性位点的精确调控优化了催化剂对LiO2和Li2O2的吸附，使得电池过电势明显降低。实验上，通过可控缓慢氧化结合低温氮掺杂策略成功构筑N-TiO2/Ti3C2Tx异质结。将该N-TiO2/Ti3C2Tx异质结材料用作锂氧气电池正极催化剂，电池表现出较高的放电容量、优异的循环稳定性和较低的过电位。在100 mA/g电流密度下充放电时，达到15298mAh/g的高放电容量；在电流密度为500 mA/g，限制容量为500 mAh/g时，表现出0.47V的低过电位，且可稳定循环200圈以上，这是目前MXene基锂氧气电池性能的最优值。同时，采用原位微分电化学质谱(DEMS)、准原位SEM和拉曼光谱等对反应机理进行了动态研究，结果表明N-TiO2/Ti3C2Tx异质结具有优异的稳定性和良好的催化活性，可以更好的调节Li2O2/LiO2可逆生成和分解，不仅降低锂氧气电池反应过电位，还可以减少电化学反应过程中因不良反应导致的极化现象，这是其电池性能优于大多数体系的本质原因。本成果为设计高性能锂氧气电池双功能电催化剂和其他表界面反应催化剂提供了新的思路。
Ti3C2Tx MXene基异质结催化活性计算
Ti3C2Tx MXene基异质结锂氧气电池性能
该项工作近期发表在国际知名期刊ACS Nano上，研究得到了国家自然科学基金等课题资助。北京师范大学化学学院为第一完成单位，孙根班教授和李会峰副教授为共同通讯作者，硕士生郑幸子和袁萌伟博士后为论文共同第一作者。论文相关信息如下：Xingzi Zheng, Mengwei Yuan, Donghua Guo, Caiying Wen, Xingyu Li, Xianqiang Huang，Huifeng Li*, Genban Sun*, Theoretical Design and Structural Modulation of the Surface-Functionalization Ti3C2Tx MXene-Based Heterojunction Electrocatalyst for Li-Oxygen Battery, ACS Nano, DOI: 10.1021/acsnano.1c10890.
